Transferencia de energía electrónica y vibracional en cromóforos orgánicos

Fil: Alfonso Hernández, Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina.

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Main Author: Alfonso Hernández, Laura
Other Authors: Fernández Alberti, Sebastián
Format: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
Language:spa
Published: Universidad Nacional de Quilmes 2018
Subjects:
Energía (Física)
Electrónica
Movimiento molecular
Moléculas
Dinámica
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Online Access:http://ridaa.unq.edu.ar/handle/20.500.11807/860
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spelling ir-20.500.11807-8602022-10-17T18:53:35Z Transferencia de energía electrónica y vibracional en cromóforos orgánicos Alfonso Hernández, Laura Fernández Alberti, Sebastián González Lebrero, Mariano Camilo Scherlis, Damián Estrin, Darío Energía (Física) Electrónica Movimiento molecular Moléculas Dinámica Energy (physics) Electronics Molecular motion Molecules Dynamics Energia (física) Eletrônica Movimento molecular Dinâmica Fil: Alfonso Hernández, Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina. Las simulaciones de dinámica molecular no adiabática resultan una herramienta indispensable en el estudio de los procesos ultrarrápidos fotoinducidos, como la transferencia de carga y de energía, así como la relajación no radiativa. En este trabajo se implementa la metodología de dinámica molecular no adiabática de estados excitados (NA-ESMD, del inglés Nonadiabatic excited-state molecular dynamics), incorporando transiciones cuánticas entre las superficies de energía potencial (PES) de estados excitados usando el algoritmo de fewest-switches surface hopping (FSSH). La metodología NA-ESMD permite realizar simulaciones de dinámica no adiabática en grandes sistemas moleculares a escalas de tiempo de los ~ 10 ps donde se involucran varios estados excitados acoplados. De estas simulaciones se pueden obtener detalles acerca de la relajación de la energía vibracional y electrónica, de las velocidades de transferencia y de los acoplamientos no adiabáticos y su relación con el movimiento molecular. En este trabajo se estudian tres sistemas basados en polímeros conjugados empleando la metodología antes citada. Se realizan simulaciones NA-ESMD para estudiar la dependencia temporal de la localización de la excitación durante la transferencia de energía entre dos unidades cromóforas de un dímero de antraceno débilmente acoplado, el ditio antraceno (DTA). Se analiza el efecto que tienen las distorsiones geométricas inducidas térmicamente, también se calculan las curvas de la anisotropía de fluorescencia, revelando las fuentes de la despolarización y la relajación de la excitación en este sistema. Por otro lado, se implementa la aproximación NA-ESMD para investigar caminos de transferencia de energía inter-cromóforos entre las unidades de un macrociclo π -conjugado de fenileno etileno y su semi anillo análogo. Se realiza un seguimiento del flujo de la densidad de transición entre las unidades del macrociclo, a partir de una adaptación que se implementa en este sistema del método de flujo mínimo desarrollado con anterioridad. Adicionalmente, se validan los resultados de las simulaciones modelando la anisotropía de fluorescencia. Por último, se simula la transferencia de energía intramolecular ultrarrápida en un sistema conjugado donor-aceptor usando la metodología NA-ESMD. Los cálculos revelan un proceso de transferencia de energía unidireccional del donor al aceptor. Los resultados de las simulaciones NA-ESMD son interpretados en la base de modos normales, permitiendo la obtención de perfiles de energía para cada modo. Así mismo, se analiza la coincidencia de cada movimiento con la dirección de transferencia de energía asociada al vector de acoplamiento no-adiabático. Finalmente, se obtiene un conjunto mínimo de direcciones que participan activamente en la transferencia electrónica donor-aceptor, lo que permite proyectar el tratamiento cuántico de esos pocos grados de libertad. 2018-02-16 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/acceptedVersion http://ridaa.unq.edu.ar/handle/20.500.11807/860 spa info:eu-repo/grantAgreement/Conicet///AR. Ciudad Autónoma de Buenos Aires info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/2.5/ar/ application/pdf Universidad Nacional de Quilmes
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